Der Verein ist einer der ältesten naturwissenschaftlichen Vereine Österreichs, sein Gründungsjahr ist 1860 (konstituierende Sitzung am 15. Jänner 1860).

Vorgeschichte und Gründung:
Eine Gruppe junger, begeisterter Forscher versammelte in den Wintermonaten der Jahre 1855–1860 fast wöchentlich bis zu 200 interessierte Hörer, wenn über die neuesten naturwissen-schaftlichen Ergebnisse oder technische Errungenschaften in populärer Form vorgetragen wurde. Initiator war der aus Pressburg stammende, 26 jährige, im März 1855 frisch habilitierte Josef Grailich. Er war Kustosadjunkt am k. u. k. Hofmineraliencabinet (dem Vorläufer der Mineralogischen Abteilung des Naturhistorischen Museums Wien). Er wurde 1857 A.o.Prof. für Höhere Physik (Kristallphysik) an der Universität Wien.
Für die Vorträge stellte Wilhelm von Haidinger, der damalige Leiter der k. u. k. Geologischen Reichsanstalt, den Sitzungssaal zur Verfügung (Palais Rasumofsky, Wien 3.). In den Jahren vor der Vereinsgründung wurden Vorträge aus den Fachgebieten der Astronomie, Physik, Chemie, Zoologie, Botanik, Geologie und Geographie gehalten.

Zum ersten Präsidenten des Vereins wurde der damals knapp 30 jährige Geologe Eduard Suess gewählt. Der eigentliche Gründer Josef Grailich konnte diesen Tag nicht mehr erleben, er starb am 13. September 1859 an Tuberkulose. Der Verein hatte damals 319 Mitglieder in der ersten Plenarversammlung.
Eduard Suess, später Gemeinderat der Stadt Wien, und sein Mitarbeiter Karl Junker planten die 1. Wiener Hochquellenwasser-leitung und brachten sie zur Durchführung. Die jetzt 120 km lange Fernleitung aus dem Rax-Schneeberg-Gebiet wurde am 23. Oktober 1873 durch Kaiser Franz Josef I. eröffnet.
Eduard Suess war ab 1861 Professor für Geologie an der Universität Wien. Er starb am 26. April 1914.

Die weitere Vereinsgeschichte war wechselvoll, mehrmalige Übersiedlungen an Institute mit immer größeren Hörsälen erfolgten, bis 1931 das Universitäts-Hauptgebäude am Dr. Karl Lueger Ring 1 „erobert“ werden konnte und zwar bis 1938 in den Hörsaal 21 des Geographischen Instituts und ab 1938 bis 1983 in den HS 50 des Pflanzenphysiologischen Instituts. Mit diesem übersiedelte er in den Hörsaal 2 des Biozentrums in der Althanstraße 14 im 9. Wiener Gemeindebezirk.

Zusammenstellung (teilweise ergänzt) aus: Kusel-Fetzmann, E. (1987): 125 Jahre im Dienste der Verbreitung naturwissenschaftlicher Kenntnisse.- Schriften des Vereines zur Verbreitung naturwissenschaftlicher Kenntnisse in Wien, Bd. 126, 21-35, Wien